2006年，为配合NDS版（钻石、珍珠版）的上市，TV动画同步推出全新系列《神奇宝贝钻石&珍珠》（PokémonDiamond&Pearl，简称DP）。对战开拓区篇结束后，小遥为了独自挑战城都地区的华丽大赛和小智告别，小胜回到了橙华道馆，小刚也回家去了。小智则受到了小茂的激励，独自带着皮卡丘和偷渡的长尾怪手前往神奥地区挑战联盟。新登场的女主角小光，其蓝本取自电玩NDS版。为了成为顶尖协调训练家，小光从家乡双叶镇来到了位于真砂镇的山梨研究所领取最初的神奇宝贝。而同一时间，小智也抵达神奥地区，并在那里和小刚再度会合。机缘巧合，小光救了被火箭队抓走的皮卡丘，三人就一同结伴旅行，展开了新的旅程。《神奇宝贝珍珠&钻石》每周四在日本首播。台湾也由中视进行转播，网络上能够找到前105集的国语配音。 创圣纪0011年的地球，由于11年前的大异变，人类丧失了2/3的人口。南极冰山溶化，1万2千年前灭亡的亚特兰蒂亚重现于世，拥有双翼的「堕天翅族」苏醒了。他们将生物机械兵器「神话兽」接连送入人类的都市，捕获人类，摄取生体能源「Purana」。另一方面，人类决心反击，从海底遗迹发掘岀三台组合（hybrid）战斗机「VectorMachine」。这是1万2千年前，将堕天翅族逼入灭亡绝境的传说中的兵器。VectorMachine经过合体，「机械天使Aquarion」即将现身。要启动Aquarion，需要能与机体的机械生命感应和共鸣，称为「Element」的人。这要求特别敏锐的五感和纯真的灵魂，因此十五岁左右的少年少女们被选为机师，集中起来。而后，「机械天使Aquarion」合体的时刻终于到来… 
